Nel 1867 il conte Francesco Toni decide di costituire una collezione geologica per il comprensorio spoletino. Inizia così a studiare e a esplorare i monti d’intorno, raccoglie i primi fossili, ammoniti, e reperti litologici e mineralogici. In poco tempo la raccolta cresce rapidamente grazie all’aiuto di raccoglitori locali, di conoscenti e di cultori della materia. Riceve materiali in dono, altri ne acquista, sia singoli pezzi, sia intere collezioni. La collezione diventa di notevole interesse scientifico, tra le più ricche e importanti dell’Umbria, composta da reperti geologici, paleoetnologici e dendrologici, in tutto circa 6500 pezzi tra rocce, fossili, minerali, manuali, carte geologiche e documenti, raccolti tra il 1867 e il 1892, anno della sua morte.